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    학위논문초록 제목 게시판 내용
    제목(국문) 전고체 배터리의 금속 리튬-고체 전해질 계면에서 열-기계적 접근법을 이용한 성능 향상
    제목(영문) Thermo-mechanical approaches to robust metallic lithium-solid electrolyte interface towards all-solid-state battery
    저자 문민기
    초록

    리튬 금속을 이용한 전고체 배터리는 안전성과 높은 에너지 밀도 등의 이유로 미래의 리튬 이차 전지의 매력적인 후보다. 액체 전해질을 사용하는 현재의 리튬 이온 전지보다 전고체 배터리는 높은 에너지 밀도와 안전성을 갖는다. 하지만, 리튬 수지상 성장과 고체-고체상의 계면으로 인한 높은 계면 저항은 전고체 배터리의 큰 과제이다. 이를 해결하기 위해 압축력을 주는 기계적인 접근이나 리튬을 녹여 계면 접촉을 높인 열적 접근과 같은 많은 연구들이 진행되었다. 본 연구에서는 전고체 배터리의 고체전해질로 Li7La3Zr2O12(LLZO)을 선정하였다. Li7La3Zr2O12(LLZO)는 고체전해질에 비해 높은 안정성과 이온 전도도를 가진다. 고체-고체상의 계면을 평가하기 위해, 본 연구에서는 리튬/LLZO/리튬으로 이루어진 대칭 배터리 셀을 설계 및 사용하였으며, 계면 저항에 면적을 곱한 ASRint을 측정 파라미터로 선정하였다. ASRint은 전기화학 임피던스 스펙트럼 계측 장비(electrochemical impedance spectroscopy, EIS)로 측정이 가능하며 목표치를 133 Ω cm2로 설정하였다. 또한, 전류 밀도를 파라미터로 선정하여 특정 전류 밀도(≥ 0.891 mA cm-2)에서 정전류 충/방전 사이클 시험을 진행하여 전고체 배터리 셀의 수명 및 전기화학적 성능을 측정하였다. 기존의 연구들을 참고하여 본 연구에서는 각각 기계적인 접근, 열적 접근을 통해 어느 정도의 전기화학적 성능 향상을 얻었다. 하지만, 독단적인 기계적 접근이나 열적 접근으로는 목표치의 ASRint에 도달하지 못하였다. 따라서 두 접근법을 합하여, 열적-기계적 접근으로 동일 실험을 진행하였다. 열적-기계적 방법은 압축력-가열-압축력 일련의 과정으로 이루어져 있는데, 결과적으로 ASRint이 65.11 Ω cm2로 감소하여 목표치보다 작은 값을 얻었으며, 1.0 mA cm-2의 전류밀도에서 리튬/LLZO/리튬 대칭 배터리 셀은 40 시간 이상 살아남아 동작하였다. 열적-기계적 접근으로 주목할 만한 성능 향상을 이뤄냈으나, 여전히 계면 저항을 줄일 필요가 있으며, 정전류 충/방전 시 높아지는 과전압을 해결해야하는 과제가 남아있다.
     

    초록(영문)

    All-solid-state-battery(ASSB) with Li metal is an attractive candidate for current lithium(Li)-ion batteries due to its safety and higher energy density compared to conventional Li-ion batteries. However, Li dendritic growth and high interfacial resistance are huge challenges in ASSBs. Many research such as mechanical approach with compressive load or thermal approach with melting Li metal have tried to deal with these issues. Among solid electrolytes(SEs), Li7La3Zr2O12(LLZO) is known for its stability and high ionic conductivity so that LLZO was selected as a SE material in this work. Li/LLZO/Li symmetric cell was constructed to evaluate the solid-solid interfaces, and interfacial area specific resistance (ASRint) were set as a parameter where interfacial resistances and area multiplied. The ASRint can be measured with electrochemical impedance spectroscopy(EIS) and the target value was set to 133 Ω cm2. The current density was also set as a parameter and a certain value of current density(≥ 0.891 mA cm-2) was applied in galvanostatic charging/discharging cycle test to evaluate battery life and electrochemical performances. Referring to previous studies, I applied mechanical and thermal approaches to Li/LLZO/Li symmetric cells respectively, and gained some electrochemical enhancements. However, mechanical or thermal approach solely did not meet the target, so that mechanical and thermal approaches were combined together. With thermo-mechanical approach which is comprised of serial process of compressive load – heating – compressive load, ASRint decreased to 65.11 Ω cm2 which is lower than the target and at the current density of 1.0 mA cm-2, Li/LLZO/Li symmetric cell survived over 40 hours. Remarkable results were succeeded by thermo-mechanical approach , however, challenges of reducing interfacial resistance more or increasing overpotential while galvanostatic chargig/discharging cycle still remain to solve in further study.
     

    keyword All-solid-state-battery , solid electrolyte , lithium , interface , electrochemistry , potentiostat , galvanostat
    학교 서울대학교
    지도교수 이윤석
    학위구분 석사
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